Từ địa vị tham chính, Nguyễn Tôn Hoàn dần quay sang lập trường đối kháng, chỉ trích chính phủ. Giữa năm [[1964]] khi giáo dân Công giáo xuống đường [[biểu tình]] thì Nguyễn Tôn Hoàn ngấm ngầm ủng hộ nhóm biểu tình và lên án tướng Khánh và [[đại sứ]] Hoa Kỳ là [[Henry Cabot Lodge, Jr.]] đã thiên vị [[Phật giáo]] để áp bức [[ThiênCông Chúagiáo Rôma|Công giáo]].<ref name=s246>Shaplen, p. 246.</ref> Ngày [[13 tháng 9]] năm 1964, [[Trung tướng]] [[Dương Văn Đức]] và [[Thiếu tướng]] [[Lâm Văn Phát]] dẫn lực lượng Quân đoàn 4 kéo về Sài Gòn thị uy, dự định lật đổ chính phủ Nguyễn Khánh để nắm quyền. Nguyễn Tôn Hoàn cũng tìm cách huy động các đảng viên Đại Việt dưới quyền ông ủng hộ đảo chính.<ref>Shaplen, pp. 268–269.</ref> Tuy nhiên, cuộc đảo chính bất thành do thiếu kiên quyết và thiếu sự ủng hộ của nhiều thế lực khác nhau. Ngày 15 tháng 9, tướng Nguyễn Khánh trở về Sài Gòn, tuyên bố cách chức và buộc giải ngũ tướng Dương Văn Đức, Lâm Văn Phát và một số [[sĩ quan]] cao cấp chỉ huy đảo chính. Tuy nhiên, không ai trong số họ bị bắt giữ và vẫn được tự do. Dù vậy các chính khách dân sự ủng hộ đảo chính đều bị cách chức và [[trục xuất]], trong đó có Nguyễn Tôn Hoàn. Ông phải lưu vong sang [[Nhật Bản]] rồi lại sang [[Pháp]].<ref name=obit/><ref>Shaplen, p. 282.</ref> Được một năm thì ông lại bỏ Pháp vì bất đồng với đường lối ngoại giao của Pháp đối với Việt Nam Cộng hòa rồi sang Mỹ định cư năm [[1965]].<ref name=obit/>
Ở Hoa Kỳ ông làm giảng viên [[tiếng Việt]] tại một số cơ sở của [[Quân đội Hoa Kỳ]]. Ngoài ra ông mở [[nhà hàng]] [[ẩm thực Việt Nam|Việt Nam]].
