Ngoài bóng đá, Nguyễn Đại Đồng còn được biết đến qua mối tình lãng mạng với ca sĩ chuyển giới nổi tiếng Lâm Chi Khanh. Vào khoảng năm 2003 khi bắt đầu sự nghiệp bóng đá ở miền nam, Nguyễn Đại Đồng khi ấy 17 t đã được Lâm Chi Khanh giúp đỡ rất nhiều về măt tài chính, thậm chí khi cầu thủ này muốn mở quán cafe sân vườn, Lâm Chi Khanh sẵn sàng chi tiền một cách vô điều kiện. Có thể nói rằng Nguyễn Đại Đồng vào thời điểm đó chỉ cần tập trung đá bóng, chuyện tài chính đã có hậu phương nhiệt tình giúp đỡ. Tuy nhiên sau khi đã có danh tiếng và điều kiện kinh tế, thì mối quan hệ giữa Đại Đồng và Lâm Chi Khanh cũng tan vỡ. Sau này trong cuốn tự truyện của mình Lâm Chi Khanh tuy chịu nhiều thiệt thòi, song vẫn coi đây là môt chuyện tình đẹp và không có gì tiếc nuối.