Bryce được bổ nhiệm làm Thống đốc bang Queensland vào năm 2003. Mặc dù các quan ngại đã được đưa ra bởi một số thời gian đảm nhiệm chức vụ này, nhiệm kỳ năm năm của bà sẽ được kéo dài cho đến năm 2009. Tuy nhiên, vào ngày 13 tháng 4 năm 2008, Thủ tướng [[Kevin Rudd]] thông báo rằng Bryce đã trở thành vị Toàn quyền kế tiếp của Úc. Quyết định này được công bố rộng rãi vào ngày 5 tháng 9 năm 2008 Bryce tuyên thệ nhậm chức, kế nhiệm Thiếu tướng Michael Jeffery và trở thành người phụ nữ đầu tiên nắm giữ chức vụ này.<ref>{{cite news|title=Australia gets first woman Governor General|url=http://www.theage.com.au/national/australia-gets-first-woman-governor-general-20080905-4a36.html|accessdate=13 November 2011|newspaper=The Age|date=5 September 2008|agency=Australian Associated Press|deadurlurl-status=nolive|archiveurl=https://web.archive.org/web/20130419051756/http://www.theage.com.au/national/australia-gets-first-woman-governor-general-20080905-4a36.html|archivedate=19 April 2013|df=dmy-all}}</ref> Nhiệm kỳ của Bryce không phải là không có chỉ trích. <ref>Monarchists decry Governor-General Quentin Bryce's support for a republic, Radio Australia, 23 November 2013</ref> Trong một động thái chưa từng có cho một toàn quyền đương nhiệm đương nhiệm, Bryce đã đưa ra nhận xét của công chúng vào tháng 11 năm 2013 về việc hỗ trợ cho một nền cộng hòa Úc và hôn nhân đồng tính. <ref name="ra_monarchists">"[http://www.radioaustralia.net.au/international/2013-11-23/monarchists-decry-governorgeneral-quentin-bryces-support-for-a-republic-coalition-says-issue-not-a-p/1224364 Monarchists decry Governor-General Quentin Bryce's support for a republic] {{webarchive|url=https://web.archive.org/web/20131204065349/http://www.radioaustralia.net.au/international/2013-11-23/monarchists-decry-governorgeneral-quentin-bryces-support-for-a-republic-coalition-says-issue-not-a-p/1224364 |date=4 December 2013 }}", [[Radio Australia]], 23 November 2013. Retrieved 29 November 2013.</ref> Bà được kế nhiệm là Tướng Sir [[Peter Cosgrove]] làm Toàn quyền ngày 28 tháng 3 năm 2014.<ref>{{chú thích web |url=http://www.pm.gov.au/media/2014-02-24/governor-general-designate-be-sworn |title=Archived copy |accessdate=2014-02-24 |url-status=dead |archiveurl=https://web.archive.org/web/20140227130617/http://www.pm.gov.au/media/2014-02-24/governor-general-designate-be-sworn |archivedate=27 February 2014 |df=dmy-all }}</ref>
